Они боролись с коммунизмом. Т. 29 - стр. 21
. Там познакомился с женой, португалкой Марией-Эуженей да Сильва (впоследствии стала ангольской детской писательницей и публицисткой), которой посвятил свои лучшие стихи.
Там же познакомился с Амилкаром Кабралом, Жозе Эдуарду душ Сантушем и своим будущим политическим противником Жонасом Савимби. Участвовал в политических выступления против правящего в Португалии режима, формировании молодёжной секции нелегального Объединённого демократического движения Португалии. В 1951 году был впервые арестован за участие в сборе подписей в поддержку Всемирного конгресса сторонников мира в Стокгольме.
В 1952 году арестован за политическую деятельность.
В 1953 году принял участие в IV Всемирном фестивале молодёжи и студентов в Бухаресте, и в III Всемирном конгрессе студентов в Варшаве. Стал одним из основателей Центра африканских исследований. Вступил в члены Всемирной федерации демократической молодёжи и был избран представителем ВФДМ от португальских колоний.
В начале 1950-х годов в Анголе развернулась борьба за независимость под руководством созданной, в частности, и усилиями А. Нето в декабре 1956 года организации МПЛА. За участие в национально-освободительном движении в 1955—1957 годах находился в заключении.
В 1957 году решением организации Amnesty International был назван «политзаключенным года». Выйдя из тюрьмы, в 1958 году окончил обучение в Коимбрском университете и в 1959 году вернулся в Анголу.
Во время учёбы много читал марксистской литературы. Увлекался португальскими модернистами: Жозе Режио, Мигелом Торгой и особенно Фернандо Пессоа. Любимыми его поэтами были Жак Превер, Поль Элюар, Луи Арагон. Ценил также турецкого поэта Назыма Хикмета Рана.
В некоторых его стихах этого периода ощущается влияние идей негритюда Леопольда Сенгора и Эме Сезера.
Открыл частную клинику, где брал символическую плату, а иногда не брал денег вовсе. В 1960 году был снова арестован (его забрали прямо из клиники, в ходе протестов пациентов против этого было убито свыше 30 и ранено более 200 человек[5]) и заключён в тюрьму в Лиссабоне, позднее перемещён под домашний арест.
В 1962 году совершил побег и позже перебирался в Демократическую Республику Конго.
В ходе визита в США в том же году попросил поддержки в антиколониальной борьбе, в чём ему было отказано (США предпочли поддержать Холдена Роберто и его ФНЛА.
В декабре 1962 года на первой национальной конференции МПЛА был избран её председателем.
Ко времени получения независимости боевые партизанские отряды МПЛА под его руководством контролировали бо́льшую часть территории страны.